Reactor Modelling for Fluid-Solid Systems
Russo, Vincenzo (2017-10-13)
Russo, Vincenzo
Åbo Akademi - Åbo Akademi University
13.10.2017
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https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-12-3598-6
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Tiivistelmä
Reactor Modelling for Fluid-Solid Systems
The aim of the present doctoral thesis is the development of reliable mathematical models for the simulation of fluid-solid reactors. The main idea was to elaborate a rigorous general non-isothermal three-phase tubular reactor model. The evolution of both concentration and temperature profiles was along all the four coordinates constituting the reactor itself, i.e.: (i) reactor length, (ii) reactor radius, (iii) radius of each particle located inside each position of the reactor, (iv) time. The model was developed to be switchable, giving the possibility to derive submodels by setting some parameters at zero.
Different sub-models were tested on real case studies, and good results in terms of data interpretation were obtained. Each chapter of this thesis is dedicated to the presentation of a model/sub-model with a related application to a practical case study. The general model was applied to an exothermic three-phase reaction performed in a laboratory-scale trickle bed reactor. The simultaneous solution of both mass and heat balances was described in detail. The tested sub-models were either twophase or single-phase models. In particular, two microreactor models were developed for the partial oxidation of ethylene, and a two-phase packed bed reactor for the partial oxidation of ethanol.
The final chapter describes the results of a special liquid-solid system, where the solid acts as a reactant and diminishes in size as the reaction progresses. The reaction was considered to proceed simultaneously both in the stagnant film surrounding the solid particle and in the bulk phase of the liquid. As the reaction proceeds, the particle radius shrinks and the stagnant film becomes thinner. An approach was presented for a development of a shrinking particle model, where the problem of the moving boundary was successfully solved. The model was applied to a real case, that is the limestone dissolution, obtaining good results.
The developed models will be the basis for future application on both laboratory and industrial scale reactors. Reaktormodellering för fluid-fastfassystem
Denna doktorsavhandling har som mål att utveckla tillförlitliga matematiska modeller för simulering av vätske-fastfasreaktorer. Den dominerande idén har varit att utarbeta rigorösa och allmänna ickeisotermiska modeller för rörreaktorer, där tre faser förekommer. Koncentrations- och temperaturgradienter förekommer i fyra dimensioner i reaktorer, d.v.s. reaktorlängd (i), reaktorradie (ii), partikelradie i varje partikel i reaktorn (iii) och tid (iv). Modellen utvecklades så att det finns en flexibel möjlighet att övergå till betydligt enklare undermodeller genom att sätta valda parametervärden till noll.
Olika undermodeller testades för reella fall och goda resultat nåddes då experimentella data tolkades med hjälp av modellerna. Varje kapitel i denna avhandling är tillägnat en modell eller en undermodell som är relaterad till ett praktiskt experimentellt fall. Den allmänna modellen tillämpades på en exotermisk trefasreaktion som var genomförd i en tricklebäddreaktor i laboratorieskala. Den simultana lösningsmetodiken av både mass- och energibalanser beskrevs i detalj. De testade undermodellerna var antingen tvåfas- eller enfasmodeller. Två mikroreaktor-modeller utvecklades för partiell oxidation av eten och en tvåfasreaktormodell för en packad bädd som användes för oxidation av etanol.
Det sista kapitlet beskriver resultaten från ett speciellt vätskefastfassystem, där den fasta fasen fungerar som reaktant och minskar i storlek då reaktionen framskrider. Reaktionen antogs pågå samtidigt både i den stillastående filmen runt den fasta partikeln och i vätskans huvudmassa. Då reaktionen framskrider, minskar partikelradien och den stagnanta filmen runt partikeln blir tunnare. En krympande partikelmodell utvecklades, i vilken problemet med en rörlig fasgräns framgångsrikt löstes. Modellen tillämpades på ett reellt fall, upplösning av kalksten och goda resultat erhölls.
De modeller som utvecklades, kommer att utgöra grunden för framtida tillämpningar för reaktorer i laboratorieskala och industriell skala. Modellazione di reattori per sistemi Fluido-Solido
Lo scopo della presente tesi di dottorato è lo sviluppo di modelli matematici realistici per la simulazione di reattori fluido-solido. L’idea principale è quella di sviluppare un modello rigoroso di un reattore trifasico non isotermo. È stata ottenuta l’evoluzione dei profili di concentrazione e temperatura lungo le quattro coordinate costituenti il reattore stesso: (i) lunghezza del reattore, (ii) raggio del reattore, (iii) raggio di ciascuna particella collocata in ogni posizione del reattore stesso, (iv) tempo. Il modello è stato sviluppato al fine di essere adattabile, dando la possibilità di derivare sotto-modelli settando a zero alcuni parametri.
I diversi sotto-modelli sono stati testati su casi studio reali, ottenendo buoni risultati in termini di interpretazione di dati sperimentali. Ogni capitolo della tesi è dedicato alla presentazione di un modello/sottomodello e la relativa applicazione a un caso reale. Il modello generale è stato applicato a una reazione esotermica trifasica, condotta in un reattore "trickle bed" da laboratorio. La soluzione simultanea dei bilanci di materia ed energia è stata descritta in dettaglio. I sotto-modelli testati sono o bifasici o mono fasici. In particolare, due modelli di microreattori sono stati sviluppati per l’ossidazione parziale dell’etilene, mentre un reattore a letto fisso monofasico per l’ossidazione parziale dell’etanolo.
Nell’ultimo capitolo sono descritti i risultati di un sistema liquido-solido molto particolare, dove il solido agisce da reagente e diminuisce di dimensione col decorso della reazione. È stato supposto che la reazione possa procedere simultaneamente nel film di liquido stagnante che circonda la particella solida e nel bulk del liquido. Col procedere della reazione, il raggio della particella diminuisce e il film diventa più sottile. Viene presentato un approccio allo sviluppo di un modello particellare, dove il problema della condizione al contorno mobile viene risolto con successo. Il modello è applicato alla dissoluzione della calce, ottenendo risultati soddisfacenti. I modelli sviluppati saranno la base per future applicazioni per reattori sia in scala laboratorio che industriale.
The aim of the present doctoral thesis is the development of reliable mathematical models for the simulation of fluid-solid reactors. The main idea was to elaborate a rigorous general non-isothermal three-phase tubular reactor model. The evolution of both concentration and temperature profiles was along all the four coordinates constituting the reactor itself, i.e.: (i) reactor length, (ii) reactor radius, (iii) radius of each particle located inside each position of the reactor, (iv) time. The model was developed to be switchable, giving the possibility to derive submodels by setting some parameters at zero.
Different sub-models were tested on real case studies, and good results in terms of data interpretation were obtained. Each chapter of this thesis is dedicated to the presentation of a model/sub-model with a related application to a practical case study. The general model was applied to an exothermic three-phase reaction performed in a laboratory-scale trickle bed reactor. The simultaneous solution of both mass and heat balances was described in detail. The tested sub-models were either twophase or single-phase models. In particular, two microreactor models were developed for the partial oxidation of ethylene, and a two-phase packed bed reactor for the partial oxidation of ethanol.
The final chapter describes the results of a special liquid-solid system, where the solid acts as a reactant and diminishes in size as the reaction progresses. The reaction was considered to proceed simultaneously both in the stagnant film surrounding the solid particle and in the bulk phase of the liquid. As the reaction proceeds, the particle radius shrinks and the stagnant film becomes thinner. An approach was presented for a development of a shrinking particle model, where the problem of the moving boundary was successfully solved. The model was applied to a real case, that is the limestone dissolution, obtaining good results.
The developed models will be the basis for future application on both laboratory and industrial scale reactors.
Denna doktorsavhandling har som mål att utveckla tillförlitliga matematiska modeller för simulering av vätske-fastfasreaktorer. Den dominerande idén har varit att utarbeta rigorösa och allmänna ickeisotermiska modeller för rörreaktorer, där tre faser förekommer. Koncentrations- och temperaturgradienter förekommer i fyra dimensioner i reaktorer, d.v.s. reaktorlängd (i), reaktorradie (ii), partikelradie i varje partikel i reaktorn (iii) och tid (iv). Modellen utvecklades så att det finns en flexibel möjlighet att övergå till betydligt enklare undermodeller genom att sätta valda parametervärden till noll.
Olika undermodeller testades för reella fall och goda resultat nåddes då experimentella data tolkades med hjälp av modellerna. Varje kapitel i denna avhandling är tillägnat en modell eller en undermodell som är relaterad till ett praktiskt experimentellt fall. Den allmänna modellen tillämpades på en exotermisk trefasreaktion som var genomförd i en tricklebäddreaktor i laboratorieskala. Den simultana lösningsmetodiken av både mass- och energibalanser beskrevs i detalj. De testade undermodellerna var antingen tvåfas- eller enfasmodeller. Två mikroreaktor-modeller utvecklades för partiell oxidation av eten och en tvåfasreaktormodell för en packad bädd som användes för oxidation av etanol.
Det sista kapitlet beskriver resultaten från ett speciellt vätskefastfassystem, där den fasta fasen fungerar som reaktant och minskar i storlek då reaktionen framskrider. Reaktionen antogs pågå samtidigt både i den stillastående filmen runt den fasta partikeln och i vätskans huvudmassa. Då reaktionen framskrider, minskar partikelradien och den stagnanta filmen runt partikeln blir tunnare. En krympande partikelmodell utvecklades, i vilken problemet med en rörlig fasgräns framgångsrikt löstes. Modellen tillämpades på ett reellt fall, upplösning av kalksten och goda resultat erhölls.
De modeller som utvecklades, kommer att utgöra grunden för framtida tillämpningar för reaktorer i laboratorieskala och industriell skala.
Lo scopo della presente tesi di dottorato è lo sviluppo di modelli matematici realistici per la simulazione di reattori fluido-solido. L’idea principale è quella di sviluppare un modello rigoroso di un reattore trifasico non isotermo. È stata ottenuta l’evoluzione dei profili di concentrazione e temperatura lungo le quattro coordinate costituenti il reattore stesso: (i) lunghezza del reattore, (ii) raggio del reattore, (iii) raggio di ciascuna particella collocata in ogni posizione del reattore stesso, (iv) tempo. Il modello è stato sviluppato al fine di essere adattabile, dando la possibilità di derivare sotto-modelli settando a zero alcuni parametri.
I diversi sotto-modelli sono stati testati su casi studio reali, ottenendo buoni risultati in termini di interpretazione di dati sperimentali. Ogni capitolo della tesi è dedicato alla presentazione di un modello/sottomodello e la relativa applicazione a un caso reale. Il modello generale è stato applicato a una reazione esotermica trifasica, condotta in un reattore "trickle bed" da laboratorio. La soluzione simultanea dei bilanci di materia ed energia è stata descritta in dettaglio. I sotto-modelli testati sono o bifasici o mono fasici. In particolare, due modelli di microreattori sono stati sviluppati per l’ossidazione parziale dell’etilene, mentre un reattore a letto fisso monofasico per l’ossidazione parziale dell’etanolo.
Nell’ultimo capitolo sono descritti i risultati di un sistema liquido-solido molto particolare, dove il solido agisce da reagente e diminuisce di dimensione col decorso della reazione. È stato supposto che la reazione possa procedere simultaneamente nel film di liquido stagnante che circonda la particella solida e nel bulk del liquido. Col procedere della reazione, il raggio della particella diminuisce e il film diventa più sottile. Viene presentato un approccio allo sviluppo di un modello particellare, dove il problema della condizione al contorno mobile viene risolto con successo. Il modello è applicato alla dissoluzione della calce, ottenendo risultati soddisfacenti. I modelli sviluppati saranno la base per future applicazioni per reattori sia in scala laboratorio che industriale.
Kokoelmat
- 215 Teknillinen kemia [127]